Ⅲ. 플라스틱 분해 미생물 균주 및 효소의 개발현황 ..... Science Report 4에 이어 연재

2. 플라스틱 분해 효소

가. 플라스틱 분해 효소 개요

플라스틱을 생분해할 수 있는 효소에는 lipase depolymerase(PHA depolymerase, PHB depolymerase, PLA depolymerase, PCL depolymerase), esterase, proteinase(proteinase K against PLA), cutinase, urease, 그리고 dehydratase 등이 있다. 이들 효소가 분해하는 플라스틱은 대부분 생분해성 합성수지지만, Ideonella sakaiensis 균은 합성 플라스틱 분해도 가능하다(Austin et al., 2018).

합성플라스틱을 분해할 수 있는 효소로 PETase가 있다. 이 PETase는 지난 2016년 일본 연구팀이 탄소와 에너지의 원천으로 PET를 먹을 수 있는 Ideonella sakaiensis 박테리아에서 처음 발굴한 효소이다. PETase는 PET를 분해하여 mono-(2-hydroxyethyl) terephthalate(MHET)로 변형시키고, 이것을 다시 단위체인 terephthalic acid로 바꾼다. 국내에서도 Ideonella sakaiensis 균의 PETase의 단백질 결정 구조를 밝히고, 단백질 엔지니어링을 통해 PET 분해에 우수한 효소 원리 규명 및 새로운 활성 증가 변이 효소를 최초로 개발한 바가 있다(Joo et al., 2018). 또한 Harry et al.(2018)은 플라스틱 분해능력을 향상시키기 위해 효소를 유전적으로 조작하여, PET의 대체물질인 PEF(polyethylene-2,5-furandicarboxylate)도 분해할 수 있다고 밝혔다.

나. 플라스틱 분해 효소 및 생물학적 분해

최근에 난분해성 합성 고분자를 변형 또는 분해할 수 있는 미생물 효소들이 밝혀졌고 이 효소들이 플라스틱 원료 물질을 환경 지속 가능한 방식으로 회수할 수 있는 생물 촉매 플라스틱 재활용 공정의 개발 후보로 부상되고 있다. 여기에서는 PE, PS, PUR 그리고 PET와 같은 합성 플라스틱의 분해를 포함한 미생물의 효소 촉매에 초점을 맞추고 있다. 즉 PET building block을 회수하기 위한 폴리에스터 가수분해 효소의 적용과 플라스틱 폐기물 재활용 공정에서 이러한 효소의 적용에 대해 많은 논의가 진행되고 있다(Wei & Zimmermann, 2017).

생분해 과정은 많은 비생물적 및 생물적 요인들의 결합의 결과로 간주된다 (<그림 3.2> 참조). 비생물적 요인 및 미생물이 협력하여 플라스틱을 변질시킨 후, 노출된 표면부터 잘게 부수어진다. 플라스틱 분해 효소는 합성 중합체의 분해과정에서 결정적인 역할을 하며, 합성 중합체의 분자 크기가 10~50 탄소 원자의 범위로 감소되면, 분해 생성물은 세포 내로 흡수되어 추가적인 신진대사를 가능하게 한다.

대부분의 합성 고분자는 결정질(crystalline) 및 비정질(amorphous) 영역을 모두 포함하는 semi-crystalline 중합체이며, 비정질 영역은 미생물의 영향을 받기 쉽다(<그림 3.3> 참조). 따라서 중합체의 결정화도는 생분해성에 강한 영향을 미치게 되고 열로 전처리된 PE 샘플의 결정성 분획은 비정질 부분의 완전한 분해반응 후에 분해된다.

다. Carbon-carbon backbone을 가진 플라스틱의 효소에 의한 분해

PE는 C-C backbone을 가진 플라스틱 중 가장 흔하게 사용되는 종류이다. 그러므로 최근 수년간 다양한 종류의 PE에 대한 생물적 분해의 연구가 활발히 진행되고 있다. 최근 연구에 따르면, 미생물의 효소들 중 식물 세포벽에서 발견된 산화성 C-C bond를 가지고 있는 십자형 phenol성 폴리머인 lignin을 분해할 수 있는 효소들은 PE의 생물적 분해능도 포함하고 있다고 보고된 바 있다(Wei & Zimmermann, 2017). 이러한 효소들로는 laccase, manganese peroxidase (MnP), lignin peroxidase(LiP)가 있다. Rhodococcus ruber C208는 구리의 존재 하에서 laccase라는 효소를 이용하여 UV-irradiated PE film을 분해하며, Trametes vericolor도 같은 효소를 이용하여 1-hydroxybenzotriazole 존재 하에 PE 막을 분해하는 것으로 알려져 있다(<표 3.12> 참조). <표 3.12>는 C-C backbone을 가지는 플라스틱을 분해하는 미생물의 효소들과 반응조건을 나타낸 것이다.

C-C backbone을 가진 또 다른 중요 플라스틱인 PVC는 현재까지 효소들이 직접적으로 분해한다는 결과는 아직 보고된 바 없다. 그러나 미생물 군집 또는 혼합 배양물을 이용하면 단일 미생물에 비해 PVC분해에서 향상된 효능이 나타난다고 보고되었다(Wei & Zimmermann, 2017).

라. PUR의 효소에 의한 분해

PUR은 carbamate(urethane) bond로 연결된 di- 또는 polyisocyanate 그리고 polyol로 구성된 폴리머이다. PUR은 플라스틱의 urethane과 ester bond를 가수분해하는 urease, esterase, 그리고 protease에 의해 단량체로 분해될 수 있다(<표 3.13> 참조).

Protease는 amide와 urethane 결합을 가수분해하는 반면, urease는 urea 결합을 가수분해한다. 또한 esterase 및 protease들은 효소에 의한 중합분해반응을 주요 메커니즘으로 하여 polyester PUR의 ester 결합을 가수분해한다(<그림 3.4> 참조). PUR을 분해하는 미생물 효소로는 polyhydroxy-alkanoate depolymerase와 융합된 polyamidase와 esterase 등이 있지만 이에 대한 연구는 아직도 초기단계이다.

마. PET의 효소에 의한 분해

PET의 내구성 및 낮은 생분해성을 나타내는 이유는 backbone에 반복적인 방향족 테레프탈레이트 단위의 존재 및 중합체 사슬로 인한 제한된 이동성 때문이다. 반결정성 PET 폴리머는 비정질(amorphous) 및 결정질(crystalline) 분획물을 포함하고 있어 생분해성에 강력한 영향을 미친다. 65℃ 이상의 PET의 유리전이온도(Tg)에 가까운 온도에서 폴리머의 비정질 부분은 유연해지므로 효소와의 반응이 보다 쉽게 일어날 수 있다. 결과적으로, 높은 Tg의 PET를 분해하기 위해서는 이 온도 범위에서 높은 안정성을 갖는 효소가 필요하다. 최근 30℃의 반응 온도에서 비정질 PET의 효소 가수분해가 보고된 바 있으나 분해 속도가 매우 느린 것으로 관찰되었다(Wei & Zimmermann, 2017).

곰팡이 및 방선균 종의 많은 lipase 및 cutinase가 비정질 PET를 가수분해하여 PET 필름 및 섬유의 표면을 변형시킨다(<표 3.14> 참조). Lipase의 구조는 뚜껑 구조(lid structure)가 매립된 소수성 촉매 센터를 가지고 있어 폴리머형태의 기질에 대한 접근성이 제한되어있기 때문에 PET에 대한 낮은 활성을 나타낸다. 대조적으로, 뚜껑 구조가 없는 cutinase는 비정질 PET 필름에 대해 분해활성을 나타낼 수 있다. 특히, Thermomyces(formerly Humicola) insolens에서 분리된 내열성 cutinase HiC 효소는 70℃, 96시간이면 PET film을 완전히 분해할 수 있으며, Thermobifida fusca KW3 균주의 polyester hydrolase TfCut2 효소는 금속이온이 없는 70℃의 조건에서 무정형 PET film을 분해할 수 있다고 알려져 있다.

결정성이 30% 이상이고 PET 섬유가 40% 이하인 PET 음료수 병은 일반적인 PET 제품으로 효소 분해에 대한 높은 저항성을 가지고 있다. 일부 폴리에스터 가수분해 효소는 50℃ 이상의 온도에서 반응 시 비정질 PET 물질에 대해 높은 활성을 나타냈지만, 결정성 및 이축연신성(수지를 압축하여 형틀에서 압축시킬 때 가로 및 세로방향으로 중합체의 사슬을 잡아당겨 배향시키는 것으로 충격강도와 투명성을 증가시킴) PET는 동일한 반응조건에서 훨씬 적게 분해된다. 따라서 결정성 또는 이축연신성의 비율이 높은 PET 섬유 및 음료수 병을 짧은 반응 시간 내에 완전히 분해시키는 것은 현재 어려운 실정이다.

Ethylene glycol, terephthalate, mono-(2-hydroxyethyl) terephthalate (MHET)와 bis-(2-hydroxyethyl) terephthalate(BHET)은 PET의 효소 가수분해로부터 얻어지는 주요 수용성 생성물들로서, PET를 가수분해하는 polyester hydrolase TfCut2 효소에 대해 강력한 저해작용을 나타낸다(<표 3.15> 참조). 따라서, 초미세여과막이 장착된 효소 반응기에서 무정형 PET 필름의 가수분해를 수행함으로써 발생하는 MHET 및 BHET를 연속적으로 제거하여 효소 억제를 막을 수 있는 기술이 개발되고 있다(Wei & Zimmermann, 2017). 하지만 PET 분해 효소의 이중 효소 반응계에 대한 연구는 미미한 편이다.

바. 기존의 IsPETase보다 PET 분해능이 뛰어난 IsPETase의 개발

PET 분해성 세균인 Ideonella sakaiensis에서 분리된 PETase(IsPETase)의 결정 구조가 보고되어 활성부위에 Ser-His-Asp 촉매 삼중체를 가지고 있으며 PET가 갖는 4개의 MHET 부분을 수용하기 위한 최적의 기질 결합 부위를 함유하고 있다고 알려졌다. 그 후 돌연변이 유발 실험에 의해, PET를 분해하여 MHET, terephthalic acid 및 ethylene glycol로 만드는 상세한 과정이 규명되었고, 잠재적으로 높은 PET 분해 활성을 갖는 다른 PETase 후보 효소들도 제시되었다. 최근에는 IsPETase와 PET를 대체할 수 있는 유사 기질 간의 도킹 시뮬레이션을 진행하여 PET에 특이적인 IsPETase 분해능의 원리를 구조적 특징으로 재입증하였고 이를 기반으로 효소 엔지니어링을 진행하여 야생형 IsPETase보다 우수한 변이 효소 IsPETase를 개발하였다(Joo et al., 2018).

사. Pseudomonas sp. 유래의 플라스틱 분해 효소

일반적인 효소적 분해는 질량 감소와 작용기의 첨가라는 두 가지의 중요한 과정을 포함한다. 효소적 분해에 대한 화학적 또는 생물학적 산화 반응은 박테리아를 흡착시키거나 분해를 향상시킬 수 있는 관능기 즉, alcohol기 또는 carbonyl기를 첨가하여 친수성을 증가시킴으로써 효소적 분해를 가능케 한다. Carbonyl기의 분해로 생성된 생성물은 TCA cycle에 의해 세포 안으로 들어가 β-oxidation을 통해 대사된다.

Depolymerase와 hydrolase와 같은 세포외 효소는 큰 플라스틱 중합체에 작용하여 더 작은 분자로 분해하는 역할을 한다. 가수분해는 중합체 사슬말단 (exo-attack) 또는 중합체 사슬의 중간 부위(endo-attack) 둘 다에서 일어날 수 있다. Exo-attack은 박테리아가 세포 내로 동화 될 수 있는 작은 올리고머 또는 단량체를 생성하며 endo-attack은 일차적으로 폴리머의 분자량을 감소시키고 그 결과 생성물은 더 이상의 분해가 없어 세포 내로 동화될 가능성도 없게 된다. Pseudomonas sp.으로부터 분리된 세포외 depolymerase는 브롬처리된 PS를 분해하는 데 효과적이며 P. stutzeri JA1001에 의한 PEG의 분해는 glyoxylic acid를 생성하는 세포 내 PEG dehydrogenase에 의하여 플라스틱을 분해하는 데 도움이 된다.

Esterase, lipase 그리고 cutinase는 플라스틱 분해에 있어 유용한 가수분해 효소이다(<표 3.16> 참조). 이러한 가수분해 효소는 이전 산화 반응에 의해 생성된 carbonyl탄소 원자에 대해 친핵성 공격을 통해 에스테르 결합을 억제하고 효소 중합체를 절단하는 매우 중요한 역할을 한다. 생물학 요소들이 증가된 토양에서 Pseudomonas AKS2에 의한 PES의 분해는 효소학적 분석에 의해 결정되는 가수분해 효소와 탈수소 효소 활성에 의해 촉진된다(Wilkes & Aristilde, 2017). <표 3.16>에 제시된 바와 같이 PE, PS, PUR, PET, PE가 hydrolase, esterase, protease, lipase, polyurethanase, alkane monooxygenase, alkane hydroxylase 등에 의해 분해된다는 것이 알려져 있다.

3. 플라스틱 분해 미생물 균주 및 효소 연구의 국내 현황

우리나라 과학기술부는 2018년 생활폐기물재활용기술개발사업에 57억 원의 연구예산을 배정하였고, 미래선도기술개발 현안 해결형사업으로 ‘재활용 필요 없이 자연 분해되는 플라스틱 대체 소재 개발'의 공모를 하는 등, 폐플라스틱 분리, 선별, 재활용 분야 및 생분해, 친환경 플라스틱 등 분해를 고려하여 생산하는 분해성 플라스틱 분야에는 지속적인 연구가 진행되고 있다. 그 결과로 천연고분자, 펄프, 생분해 고분자, 복합분해, 바이오플라스틱 등 다양한 분해성 소재 기반의 기술이 개발되어 있지만, 국내의 합성 플라스틱 분해 기술 연구는 대단히 미흡한 상황이다. 그리고 분해성 플라스틱은 물성의 한계로 인해 사용범위가 제한적이고, 제작 비용이 높다는 단점이 있다. 따라서, 플라스틱 대체재 기술이 보편화되기 전까지는 합성플라스틱 분해기술 활용이 증가하는 플라스틱 폐기물 문제를 대처하는 데 유용할 것으로 예상이 된다.

플라스틱 분해 효소에 대한 국내 연구 사례는 다음과 같다. 2018년 국내 연구팀은 기존 알려진 효소보다 우수한 PET 분해능력을 가지는 효소의 구조를 밝히고, 이 효소의 우수한 PET 분해 원인 규명 및 PET 분해 활성이 증가된 변이 효소를 개발하였다(Joo et al., 2018). 그들은 PET 분해 효소가 높은 분해능을 갖는 원인을 탐색하여 단백질 구조에 있다는 것을 확인하였으며, 이 효소 특정 부위의 돌연변이 유도를 통해 PET 분해 기작에 중요한 역할을 하는 잔기(residue)를 규명한 후, 효소 엔지니어링을 거쳐 개발된 PETase 변이 효소는 기존 효소에 비해 증가된 PET 분해 활성을 가지고 있다고 보고하였다. 그러나 이 효소를 플라스틱 폐기물 처리 현장에 투입하기 위해서는 실용화를 위한 생산 비용의 절감과 대량 생산 공정 개발이 뒤따라야할 것으로 예상이 된다.

플라스틱 분해 효소의 실질적인 이용을 위해서는, 생산 비용 절감을 위한 합성 플라스틱 분해 효소의 분해능 향상 연구가 필요하다. 합성 플라스틱 분해 효소의 대량 생산을 위해 분해 미생물의 최적 배양조건 및 배양기술 연구와 효소 대량생산 기술 개발이 필요하다. 또한, 폐기장의 특수한 환경조건에서도 안정적인 효소의 활성이 유지되어야하고, 대량의 플라스틱 폐기물을 신속하게 처리할 수 있어야하기 때문에 대량 플라스틱 폐기물의 신속한 처리를 위한 효소 효율성 향상 연구가 진행되어야 한다. 한편으로, 플라스틱 분해능이 있는 미생물을 살포하였을 때 생태계에 미치는 영향이나 환경 교란 등, 부작용에 대한 연구도 뒤따라야 한다.

국외에서는 세균, 방선균, 진균, 곤충 등 플라스틱 분해능을 가진 다양한 종의 연구가 이루어지고 있으며, 그 분해 기작 및 효소의 규명을 통해 새로운 합성 플라스틱 분해 기술 개발이 활발히 진행되고 있다. 그러나 국내에서는 위 변이효소 연구결과를 제외하면, 플라스틱 분해 기술 연구가 극히 미미한 실정이며, 개발된 분해기술의 실용화, 대량화 등을 위한 연구 인프라도 부족하다. 따라서 플라스틱 분해 원천기술 개발 및 실용화를 위해서는 더 많은 연구와 지원이 필요하다.

다음에는 제Ⅳ장. 「플라스틱 대체재의 개발 및 관련 산업 현황」, 제Ⅴ장. 「결론: 플라스틱 문제에 대한 과학기술 정책 제안」이 이어집니다.

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